U toku svoje pedesetogodišnje karijere glumio je u niz domaćih i inostranih filmova i TV serija, između ostalih Srećni ljudi, Tale, Drugo stanje, Polenov prah, Gluvi barut, Odbornici, Posjeta, Autogram, Ljubav i bijes, Nevjeste dolaze, Todora, Ćilim, Kože, Veliki talenat, Vanbračna putovanja, Švedski aranžman, Krivda, Praški student, Posljednji valcer u Sarajevu, Belle Epoque i mnogo drugih.
Takođe je igrao i veliki broj glavnih uloga u predstavama narodnog pozorišta u Sarajevu, kao i u Beogradskom dramskom pozorištu.
Jugoton je objavio albume njegovih monodrama Todor Aferim i Oci Sutjeske.
Simonović je redovno sarađivao sa najvećim imenima iz domaćeg šou biznisa, i znatan broj puta je nastupao u raznim zemljama u Evropi i Aziji.
Objavio je i nekoliko knjiga pjesama, između ostalih Okačeni Pogled, a njegova poezija se takođe može pročitati i u knjizi Branislava Bojića Pesme o Majci: Antologija pjesama o majci.
Simonović je bio član Srpskog književnog društva.